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高温SCR脱硝研究进展:从催化剂到反应机理
王瑜;唐添发;周沁宇;许璐;汤常金;【目的】为应对燃气轮机、煤层气发电等行业烟气减排需求,急需开发高温(≥500℃)脱硝催化剂,以解决商用钒钛催化剂因高温烧结、氨氧化副反应加剧而带来的活性下降问题。【方法】系统综述了分子筛基和金属氧化物基两类高温催化剂,总结了催化剂制备方法与性能优化策略。结合文献报道,讨论了高温脱硝催化剂的NH3-SCR反应机理以及抗中毒作用机制,包括抗(水)热稳定性和抗硫/碱金属中毒。【结果】在分子筛基催化剂中,Fe/SSZ-13和Cu-SSZ-13表现出优异高温活性,主要归因于孤立金属位点与酸性位点的协同作用。对于氧化物基催化剂,WO3-FeOx和硫酸化CeO2通过增强表面酸性、氧空位及抑制NH3氧化实现高效脱硝。抗中毒研究表明,ZrO2掺杂可提升抗硫性能,而Ce掺杂能缓解碱金属中毒。【结论】分子筛基与氧化物基催化剂在高温脱硝领域展现出潜力,但需进一步优化抗失活机制。未来研究应聚焦高温微观失活机制解析、硫盐动态行为与碱金属捕获策略、多污染物协同控制及整体式催化剂的实际应用适配,推动高温脱硝技术的工业化应用。
双碳背景下电还原二氧化碳制甲酸用Bi基催化剂的研究与展望
曹元波;杨涛;陈兵;张虹;杨丽明;周冰;郑彦会;侯新梅;【目的】为提高火电行业排放的CO2电催化还原制甲酸(HCOOH)的效率,降低CO2在大气环境中的排放水平,【方法】本文通过分析电催化CO2还原反应(electrochemical carbon dioxide reduction reaction,ECO2RR)的途径和不同调控策略下的Bi金属基电催化效果,提出高效Bi基催化剂的改进方向。【结果】研究表明,在电解池中稳定运行时间大于100 h的情况下,Bi基催化剂可实现大于85%的法拉第效率;Bi基ECO2RR催化剂可以从表面形貌设计、表面改性、缺陷工程、组分调控4个方面进行改进。表面形貌设计可以提供更多的活性位点,但不能满足商业规模HCOOH生产的实际应用需求;表面改性可以在选择性和活性方面产生有益影响,但存在稳定性、成本、机理等问题;缺陷工程可以优化反应中电荷转移和中间体的结合强度,但缺陷的可控性和机理需要进行研究;组分调控可以从元素掺杂、合金化、异质结构构建3个方面进行,是目前优化Bi基ECO2RR反应的重要途径,但还需要补充更加贴合工业开发的检验和计算。【结论】Bi基催化剂在电还原CO2制HCOOH的工业化应用中具有突出潜力,更加深入的改进和机理研究可以加速CO2衍生化学品的工业化。
基于镍-锆酸钠吸附-催化双功能材料的甲烷重整机理研究
孙超;谢华清;徐海健;张树;刘坤;【目的】为揭示镍-锆酸钠(Ni-Na2ZrO3)吸附-催化双功能材料在吸附增强甲烷(CH4)蒸汽重整中的微观反应机理,以解决传统CH4重整技术中CO2分离能耗高、催化剂积碳严重等问题。通过理论模拟优化材料设计,为开发高效、低能耗的双功能材料提供科学依据,推动氢能规模化应用及碳中和目标的实现。【方法】基于密度泛函理论,构建Ni-Na2ZrO3表面模型,系统分析21种吸附质,包括CHx、CHxOH、CO、CO2等在不同吸附位点的吸附能及竞争吸附特性。通过过渡态计算确定34个基元反应的能垒,探究CH4解离、中间产物转化及CO2生成的动力学路径。结合表面能、吸附能及反应能垒数据,揭示碳转化路径的关键步骤与限速环节。进一步对比Na2ZrO3与Ni-Na2ZrO3的CO2吸附-解吸性能,评估Ni掺杂对材料再生能力的影响。【结果】研究表明,CHx和CHxOH的吸附能随脱氢程度加深而显著增强,C吸附能为-8.69 eV,而CH4仅为-0.45 eV,表明脱氢产物与表面相互作用增强。最终产物中,H2吸附能较低,为-0.42 eV,易于逸散,而CO2吸附稳定,为-0.55 eV,实现原位分离。CH4解离最优路径为直接脱氢路径(CH4→CH3→CH2→CH),其中CH3→CH2+H为限速步骤,能垒为1.59 eV。Ni掺杂显著提升材料再生性能:Ni-Na2CO3对ZrO2的吸附能由原有-4.90 eV增至-9.74 eV,且CO2解吸能垒从4.90 eV降至2.05 eV,大幅降低再生能耗。【结论】Ni-Na2ZrO3双功能材料在吸附增加CH4水蒸气重整制氢中展现出高效碳转化能力与优异的循环稳定性。其最优反应路径通过直接脱氢与CHOH路径耦合实现,限速步骤明确;Ni的引入通过强化吸附界面与降低解吸能垒,显著提升CO2捕集与材料再生效率。本研究为设计兼具高催化活性与再生能力的双功能材料提供了理论框架,对推动低能耗制氢与碳捕集技术发展具有重要指导意义。
锰基低温选择性脱硝催化剂研究进展
李昉啸;刘金浩;王瑞婷;马靖文;【目的】钒基催化剂在选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)技术中面临低温活性差和易中毒等问题,而锰基催化剂因其优异的低温催化性能成为研究热点。本文旨在系统总结锰基催化剂的类型、结构及其抗中毒性能提升策略,以推动其在工业脱硝中的应用。【方法】通过综述近年研究,将锰基催化剂分为多金属锰基氧化物和负载型催化剂(金属氧化物、碳基材料、分子筛负载)。抗中毒性能提升策略包括:1)金属Fe、Ce、Ni的掺杂优化氧化还原能力;2)载体优化(如TiO2、碳基复合材料)增强分散性与稳定性;3)形貌结构设计(如纳米棒、核壳结构)抑制硫酸盐沉积。【结果】金属掺杂显著提高Mn4+比例,例如Fe-Mn/TiO2在150℃下NO转化率达97.7%;载体优化中,TiO2负载的Mn基催化剂在含H2O条件下运行10 d仍保持稳定;形貌优化如MnOx/CeO2纳米棒在572 mg/m3 SO2中运行1 000 h无活性损失。此外,双金属掺杂,Fe/Co摩尔比为2:4使催化剂抗硫性提升30%。锰基催化剂通过多组分掺杂、载体协同和结构设计可有效提升低温活性和抗中毒性能。然而,长期抗毒稳定性、多污染物影响及成本问题仍需深入研究。【结论】未来需开发环境友好型改性策略,并结合原位技术揭示反应机理,以推动锰基催化剂的工业化应用。
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期刊简介
刊名:《电力科技与环保》
刊期:双月刊
国内刊号(CN):32-1808/X
国际刊号(ISSN):
ISSN 1674-8069
主管单位:
国家能源投资集团有限责任公司
主办单位:
国家能源集团科学技术研究院有限公司
学术支撑:
低碳智能燃煤发电与超净排放全国重点实验室
主要栏目:
热能工程 清洁发电 新能源发电 融合发电
联系电话:
编辑部主任:安风霞
025-89620866;15150504310
责任编辑:林正根
025-89620868;18795905901
责任编辑:沈凡卉
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编务:王雅昀
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